一、研究背景

超短脈沖的出現(xiàn)，為人們以高時間分辨研究微觀超快動力學過程提供了可能，推動了人們對光與物質(zhì)相互作用的理解。微觀范疇內(nèi)，分子轉動過程時間尺度在皮秒量級，分子振動過程時間尺度在飛秒量級。而原子、分子、固體中電子運動時間尺度為阿秒量級，需要阿秒寬度的超短脈沖對其進行測量和研究。

2001年，P. Agostini小組產(chǎn)生了脈沖寬度250 as的13~19階高次諧波的阿秒脈沖串。同年，F(xiàn). Krausz小組得到了脈寬650 as的單個阿秒脈沖，標志著超快研究進入阿秒領域。其后20多年來，阿秒脈沖脈寬被不斷壓縮，國內(nèi)外的單個阿秒脈沖產(chǎn)生研究均取得重要進展（見圖1）。2023年，美國科學家Pierre Agostini、德國科學家Ferenc Krausz和瑞典科學家Anne L’ Huillier被授予諾貝爾物理學獎，以表彰他們在實驗上產(chǎn)生阿秒脈沖串及單個阿秒脈沖，以及將阿秒脈沖用于研究物質(zhì)中電子動力學過程的巨大貢獻。

相較于阿秒脈沖的產(chǎn)生，對其精確表征是深入研究和應用的基礎，目前主流方法是通過阿秒條紋相機技術測量獲得阿秒條紋能譜，進而從中提取阿秒脈沖的時域信息。此文先介紹阿秒條紋相機技術的原理，重點闡述基于阿秒條紋能譜的表征算法，最后對阿秒脈沖表征進展進行總結和展望。

圖1 單個阿秒脈沖產(chǎn)生技術的發(fā)展歷史

二、關鍵技術進展

1、阿秒條紋相機技術

條紋相機技術最初被用于測量皮秒量級的超快光信號，利用隨時間變化的橫向電場偏轉光電子軌跡，將脈沖信號的時間信息轉換到探測器空間分布上，通過測量光電子的空間分布能夠反演待測脈沖隨時間的強度分布。為了測量時間尺度更短的阿秒脈沖，Itatani等于2002年提出將偏轉電場換成隨時間變化更快的飛秒激光場，用于阿秒脈沖的測量。在阿秒條紋相機中，阿秒脈沖電離氣體原子產(chǎn)生的光電子在紅外光場中加速，其光電子能量改變量由電離時刻的激光場相位決定。

自阿秒條紋相機技術提出以來，已有許多反演方法能從阿秒條紋譜中反演光譜相位，進而重建阿秒脈沖時域波形，實現(xiàn)對阿秒脈沖時域表征。如用于阿秒脈沖重建的頻率分辨光學門技術（FROG-CRAB）、基于單頻濾波的寬帶阿秒脈沖表征算法（PROOF）、基于層析成像原理的層析算法（ePIE）、基于Volkov態(tài)的廣義投影算法（VTGPA）、將阿秒和紅外脈沖以參數(shù)化形式描述從而直接通過迭代優(yōu)化參數(shù)的反演算法（PROBP），以及將神經(jīng)網(wǎng)絡、機器學習應用于阿秒脈沖表征的算法等。

2、FROG-CRAB

2005年，Mairesse等基于強場近似理論，忽略中間激發(fā)態(tài)的相互作用，假設電子從基態(tài)直接電離到連續(xù)態(tài)，并考慮電子電離后只受到激光場作用即忽略離子勢對電子的影響，將成熟用于飛秒脈沖表征的FROG算法，發(fā)展為適用于阿秒脈沖測量的FROG-CRAB算法。2006年，Sansone等在實驗上測量了阿秒條紋譜圖，并使用FROG-CRAB算法表征獲得了脈寬130 as的單個阿秒脈沖，之后該算法繼續(xù)拓展優(yōu)化并廣泛應用于阿秒脈沖表征。

3、層析算法

在FROG-CRAB算法基礎上，為了克服其傅里葉變換帶來的精度和譜寬限制，并提高反演算法的迭代速度，Lucchini等將ePIE應用于表征阿秒脈沖，并擴展到反演紫外紫外的寬帶阿秒脈沖振幅和光譜相位。

不同于主成分廣義投影算法（PCGPA）或最小二乘廣義投影算法（LSGPA）等投影算法，層析投影算法放寬了對條紋相機測量能譜數(shù)據(jù)的頻率分辨率和時間延遲精度的要求，大大減小了實驗測量和迭代計算中的數(shù)據(jù)規(guī)模，提高了反演速度和精度。ePIE與PCGPA和LSGPA的對比如圖2所示。

圖2 PCGPA、LSGPA和ePIE反演實驗條紋譜圖結果對比

4、PROOF

為了克服中心動量近似的局限性，Chini等于2010年提出基于單頻濾波的寬帶阿秒脈沖表征算法PROOF，該算法能夠在弱調(diào)制場（＜1012 W/cm2）條件下反演寬帶阿秒脈沖。相較FROG-CRAB，PROOF方法更為簡潔，該方法只考慮單光子調(diào)制項，降低了反演復雜度，更適合寬帶光譜、弱光強調(diào)制的阿秒脈沖反演。如圖3所示，常增虎課題組于2012年報道了使用7 fs近紅外脈沖結合雙光學門技術，獲得55~130 eV超連續(xù)光譜，采用PROOF表征脈寬為67±2 as的單個阿秒脈沖，與FROG-CRAB反演結果互相印證。

圖3 67 as單個阿秒脈沖測量與表征

然而，PROOF采用的遺傳算法在迭代求解時需要大量算力及時間，且算法對諸多實驗條件的適應性討論較少。在PROOF算法單頻濾波的基礎上，國防科技大學趙增秀教授團隊提出針對寬帶阿秒脈沖的快速反演算法（qPROOF），有助于在超短阿秒脈沖產(chǎn)生實驗中，為調(diào)整色散補償和其他實驗參數(shù)提供實時反饋。

5、VTGPA

Keathley等提出了基于Volkov態(tài)的廣義投影算法VTGPA，該算法根據(jù)躍遷振幅表達式直接計算條紋譜圖，并采用最小誤差函數(shù)進行尋優(yōu)求解，避免了快速傅里葉變換對能譜數(shù)據(jù)中時間和能量采樣精度的限制以及數(shù)據(jù)插值的復雜過程。

當阿秒脈沖譜寬延伸到軟X射線頻段時，產(chǎn)生和測量阿秒脈沖都會存在更復雜的物理過程。Gaumnitz等研究了多個束縛態(tài)電子電離對阿秒能譜的非相干貢獻，提出了多線VTGPA（ML-VTGPA）算法，并在實驗上使用中紅外驅動電場作用于氙氣得到覆蓋65~150 eV的寬帶阿秒能譜。最終反演得到τSXR=43±1 as的軟X射線波段超短阿秒脈沖，如圖4所示。

圖4 ML-VTGPA反演實驗阿秒條紋譜及表征43 as單個阿秒脈沖

6、PROBP

基于強場近似理論，Lin小組提出針對寬帶阿秒反演的PROBP以及改進的自相關PROBP（PROBP-AC），使用條紋能譜的時間自相關函數(shù)檢驗重建阿秒脈沖的正確性。為了更符合寬帶光譜作用下電子光電離截面的實際情況，采用單電子近似計算躍遷矩陣元，并直接對躍遷振幅進行積分計算，避免了引入諸多近似帶來的誤差。

PROBP方法通過數(shù)值實驗，表明其對于軟X射線到水窗波段超寬帶阿秒脈沖和寬頻譜紅外電場的表征能力。但其采用B樣條插樣方法導致只能應用于光滑變化的光譜相位，無法處理實驗中常見振動等機械因素導致的阿秒光譜相位跳變，且該算法依賴于實驗上無紅外電場測量的阿秒脈沖光譜強度和紅外電場信息，對實驗測量的噪聲較為敏感。

7、神經(jīng)網(wǎng)絡與機器學習

近年迅速發(fā)展的神經(jīng)網(wǎng)絡為阿秒表征提供了新的思路。常增虎小組使用仿真阿秒條紋能譜及阿秒脈沖波形訓練神經(jīng)網(wǎng)絡模型，建立能譜和阿秒脈沖波形間的映射函數(shù)，然后再用于映射實驗能譜，以反演阿秒脈沖頻譜相位及時域波形。

神經(jīng)網(wǎng)絡方法優(yōu)點在于通過大量仿真數(shù)據(jù)完成對模型的訓練后，能夠以遠優(yōu)于其他方法的速度反演實驗條紋譜，但是其模型的映射過程缺乏清晰的物理圖像，而且對于含有復雜噪聲實驗數(shù)據(jù)重建結果的準確性有待驗證。

三、總結與展望

阿秒脈沖的表征算法在近二十年內(nèi)有了長足發(fā)展，并仍有很大的發(fā)展前景。目前的反演算法主要集中于阿秒譜寬在數(shù)十至數(shù)百電子伏特范圍內(nèi)，隨著人們對原子分子內(nèi)殼層電子動力學和更復雜材料、生物結構研究的需求增加，以及高重頻、高能量、中紅外波長驅動光的發(fā)展和應用，產(chǎn)生的超寬帶阿秒脈沖已經(jīng)從數(shù)十電子伏特，拓展至水窗波段，覆蓋了碳、氮、氧、氯等眾多元素K吸收邊，為了更準確地表征阿秒脈沖脈寬及時域特征，繼而更深入應用阿秒脈沖，對于超寬帶阿秒脈沖的表征算法仍需投入更多研究精力。

參考文獻： 中國光學期刊網(wǎng)

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